原子分子瞬态过程阿秒-皮米分辨精密测量
主要完成人：周月明、黎敏、何立新、李亮、陆培祥
在原子分子层面揭示电子运动规律，能从微观层面揭示物质演化机理，推动基础物理、超快化学、量子科学等科技前沿领域的跨越式发展。但是测量和操控电子运动，需要同时具备阿秒时间和亚原子空间分辨率。目前最先进的超快电子衍射或X射线衍射等超过时空分辨测量方法的时间分辨率还不足以探测电子的超快运动过程。因此，发展新的超高时空分辨的精密测量方法，是一个亟需解决的挑战性难题。
图1: （a）高次谐波超快探测原理示意图（b）基于高次谐波光谱学方法，实验测量的NH3分子电离后分子键长随时间的变化
阿秒超快光学团队聚焦于原子分子阿秒电子动力学的研究，提出了基于高次谐波辐射的精密光谱学方法测量分子超快结构演化过程（图1）。发展了一种基于机器学习方法，从实验测量的排列分子高次谐波信号中准确恢复取向分辨的单分子高次谐波偶极矩，并发展了一套新的高次谐波理论模型，将电子电离至回复过程中分子结构的演化考虑到高次谐波的回复偶极矩中。利用该方法，实验实现了NH3/ND3分子在强激光电离后分子超快结构演化过程的测量，时间、空间分辨率可同时达到100阿秒、亚皮米。该结果的空间分辨率达到甚至超越传统电子和X射线衍射的成像精度，更重要的是其时间分辨率远高于这些传统成像方法。这一研究成果为实时监测分子动力学行为提供了新的手段，能够以前所未有的时空分辨率观测分子的结构变化，未来，这一方法还有望应用于追踪光化学反应，为深入理解化学反应过程提供有效途径。该结果发表在PhysicalReviewLetters133, 023201 (2024)。
图2：原子多光子电离阿秒钟-光电子干涉术联合测量方案示意图
为了研究原子分子光电离是否需要时间这一基本物理问题，阿秒超快光学团队提出了结合阿秒钟和光电子干涉术的联合测量方案（图2），精确测量了阈上电离的电离时间。通过该联合测量方案定量地解耦了两类库伦作用，实现了对阈上电离电子时域特性的精确表征。这一工作揭示了库伦势导致的波包畸变效应在强场电离过程中的重要作用，该畸变效应在隧穿电离过程中非常重要，对于隧穿时间等基本问题的研究具有重要的启示意义。
图3：光电离非偶极效应概念图（左）以及非偶极阿秒光电子干涉仪原理示意图（右）
光与物质相互作用的非偶极效应在磁性量子材料、手性介质等起到了至关重要的作用。但是在阿秒科学以往的研究中，人们只关注了光与物质相互作用的电偶极效应，而非偶极效应由于信号很微弱很难实现阿秒时间分辨的测量。阿秒超快光学团队基于光电子干涉原理，结合现有的阿秒光脉冲产生技术和光电子动量谱全维测量技术，提出了非偶极阿秒光电子干涉仪方法（图3），解决了此前实验中动量零点校准、探测器效率均匀性的难题。基于该方案，首次测量到了激光磁场驱动的电子皮米量级的运动，以及光电离电四极跃迁与电偶极跃迁15阿秒的时间延迟。为非偶极效应阿秒时间分辨的测量提供了可行的方法，开辟了非偶极阿秒动力学研究方向。该工作获得了2024年中国光学十大进展。
